室溫輝光放電電子還原制備貴金屬復合體及催化劑研究

　　本書利用輝光放電電子還原在添加生物助劑以及摻雜Pd元素等不同條件下，制備了一系列經(jīng)過改進的鉑基催化劑，并全面分析總結(jié)了由結(jié)構(gòu)形貌不同而導致的活性、穩(wěn)定性顯著提高的原因。 本書首先討論了利用輝光放電電子還原于硬模板陽極氧化鋁（AAO）表面制備貴金屬納米顆粒的可行性。研究結(jié)果說明，在沒有保護劑、分散劑等有機試劑的影響下，通過輝光放電電子還原制備貴金屬納米顆粒，可以更本征準確地分析其性質(zhì)與納米顆粒之間的關(guān)系，這也為通過輝光放電電子還原制備Pt基催化劑的研究提供了基礎(chǔ)。 之后，本書討論了利用輝光放電電子還原制備的Pt/C-E催化劑在氧還原反應(yīng)上的評價結(jié)果。催化劑表征發(fā)現(xiàn)經(jīng)等離子體還原得到的Pt納米顆粒粒徑會隨載量的改變而產(chǎn)生微小的變化，同時其暴露晶面基本以（111）晶面為主，并含有少量的（200）晶面。正是這兩點特性導致其與氧的晶面結(jié)合能顯著降低，進而提高了其催化活性和穩(wěn)定性。 在本書中，借助多肽KLVFF，利用輝光放電電子還原制備的Pt （111）-P/C催化劑具有優(yōu)異的ORR催化活性和穩(wěn)定性。催化劑中的Pt納米顆粒暴露晶面幾乎全部為（111）晶面，同時粒徑僅有2 nm左右，且不隨載量的變化而改變。這樣的粒徑形貌特性使其獲得了最小的與氧的晶面結(jié)合能。此外，多肽的引入不僅顯著增加了催化劑對電子的傳遞速率，碳載體上也被摻雜氮元素，從而進一步提高了對氧氣的吸附能力。這一系列的改進使該催化劑獲得了優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性，同時也為制備電化學催化劑提供了新的思路，更是為分析不同晶面的本征氧還原反應(yīng)動力學提供了強有力的支持。 在本書中，利用輝光放電電子還原制備了PtPd/C催化劑，并對其進行了表征和電化學評價。催化劑中的Pt、Pd兩種元素以合金的形式存在，其平均粒徑只有2.5 nm左右。此外，由于氧還原反應(yīng)的中間體OHads集團與PtPd合金表面的結(jié)合能更低。同時合金納米顆粒仍主要以（111）面為主，其氧氣分解速率也相對較高。這兩點因素使得PtPd/C催化劑具有優(yōu)異的ORR催化活性和穩(wěn)定性。 本書最后還采用輝光放電電子還原制備了Pt/ZSM-22雙功能催化劑，討論了該方法制備的Pt基催化劑在傳統(tǒng)石油化工領(lǐng)域的應(yīng)用情況。

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